正如他事后在文集中所说： “予既谒万松，杜绝人迹，屏斥家务，虽祁寒大暑，五日不参。焚膏继晷，废寝忘餐者几三年。误被法恩，谬膺子印，以湛然居士从源目之。”27岁“受显诀于万松老人”,成为一个佛门教外弟子，自称“湛然居土”,法号“从源”。万松老人主张“以儒治国，以佛治心”,这一主张恰恰符合耶律楚材的思想实际。
楚材长期接受儒家的思想教育，即使学佛之后，在他的思想深处依然保留着儒学的阵地，希望用儒家的政治主张治理国家，用儒家的伦理道德影响人民。因此，有人说他“迹释而心儒，名释而实儒，言释而行儒，术释而治儒”。应该承认，耶律楚材是一个崇佛宗儒的彻底汉化了的地主阶级知识分子。1215年，蒙古军队占领中都，耶律楚材同其他金朝官员一起投降了蒙古。1218年，素有吞并天下之志的成吉思汗听说楚材有学行，而且善于占卜，于是下诏召见他。二人初次见面，成吉思汗大概是为了争取同盟者，对耶律楚材说： “辽与金为世仇，吾与汝已报之矣。”耶律楚材不仅没有感谢成吉思汗为契丹人报仇，反而表示了对金朝的一片忠贞： “臣父祖以来皆尝北面事之，既为臣子，岂敢复怀二心，仇君父耶?”表示他忠于金朝的国君，不敢要求成吉思汗替他报契丹族的亡国之恨。没想到这短短的一句话正中成吉思汗下怀，使他发现耶律楚材是一位忠于所事的人，是一位可以依赖的人。“上雅重其言，处之左右，以备咨访。”